W 1962 dołączył do zarządu głównego Partii Sprawiedliwości, zrezygnował jednak w 1963. W 1964, po śmierci lidera tej formacji generała Ragıpa Gümüşpali, został wybrany na nowego przewodniczącego partii. Stał na jej czele do czasu delegalizacji w październiku 1981. Od lutego do października 1965 pełnił funkcje wicepremiera i ministra stanu w rządzie Suata Hayriego Ürgüplü. W 1965 po raz pierwszy uzyskał mandat deputowanego do Wielkiego Zgromadzenia Narodowego Turcji. Odnawiał go w trzech kolejnych wyborach, zasiadając w parlamencie do 1980.

Wybory z 1965 zakończyły się zwycięstwem jego formacji. Od 27 października 1965 do 26 marca 1971 Süleyman Demirel po raz pierwszy sprawował urząd premiera. Ustąpił na skutek zamachu stanu przeprowadzonego przez wojskowych. Jego formacja pozostała w opozycji także po wyborach z 1973, w których zwycięstwo odniosła Republikańska Partia Ludowa. Jej lider Bülent Ecevit, po powodzeniu inwazji na Cypr, ustąpił z funkcji premiera, próbując doprowadzić do wzmocnienia swojego ugrupowania w przedterminowych wyborach. Ostatecznie do wyborów jednak nie doszło, a nową koalicję rządową zorganizował jego ówczesny główny przeciwnik polityczny – Süleyman Demirel, który 31 marca 1975 powrócił na urząd premiera.