Od 1809 zasiadał w Izbie Lordów, gdzie 27 lutego 1812 wygłosił swoją pierwszą przemowę. Opublikowane w 1812 roku Wędrówki Childe Harolda przyniosły Byronowi sławę. Poeta napisał wtedy w swoim pamiętniku słynny cytat: Obudziłem się pewnego ranka i znalazłem siebie sławnymGeorge Gordon Byron: Pamiętnik (1812). thumb|Portret lorda George’a Byrona w 1813 roku W styczniu 1814 roku uznał, że nie będzie już pisał wierszy w najbliższych latach, jednak ogłoszenie abdykacji Napoleona Bonapartego skłoniło go do napisania Ody do Napoleona Bonapartego.
Udzielał się w życiu towarzyskim Londynu, wsławiając się m.in. romansem z żoną przyszłego premiera, Caroline Lamb. Największą miłością Byrona w okresie londyńskim była jego przyrodnia siostra Augusta Leigh. Odeszła ona od swego męża w 1811 r., a w 1814 urodziła córkę. Radość Byrona z powodu narodzin dziecka spowodowała spekulacje o jego ojcostwie. Augusta namówiła Byrona do „małżeństwa z rozsądku” w celu uniknięcia skandalu. Niechętnie poślubił on 2 stycznia 1815 r. Annę Isabellę (Annabellę) Milbank, kuzynkę lady Caroline Lamb. Małżeństwo było nieszczęśliwe, dodatkowo Byron był rozczarowany narodzinami dziecka z tego związku – córki Ady, a nie syna. Po roku nieudanego pożycia lady Byron opuściła męża, zabierając ze sobą córkę. Ada Byron, później Ada Lovelace, m.in.