Na kolejne dwa lata Byron przeniósł się do Włoch, do Genui, gdzie powstało dzieło jego życia – poemat Don Juan – oraz Żale Tassa. thumb|Portret lorda George’a Byrona, około 1816 roku, autorstwa Henry’ego Harlowa W 1823 roku Byron poczuł znużenie Genuą, a szczególnie swą tamtejszą kochanką, hrabiną Guiccioli. Odmianę przyniosła prośba o wsparcie idei niepodległości dla Grecji, która nadeszła z Imperium Osmańskiego. Byron rzucił się w sprawę z całą swą energią, majątkiem i entuzjazmem. 16 lipca wypłynął z Genui na statku Herkules, a 2 sierpnia dotarł do Kefalonii na Wyspach Jońskich. Poświęcił 4 tysiące funtów z własnych funduszy na wyposażenie greckiej floty, a 29 grudnia przybył do Missolungi w zachodniej Grecji, gdzie dołączył do księcia Aleksandrosa Mawrokordatosa – jednego z przywódców powstańców greckich. Planowali wspólny atak na zajmowaną przez Turków twierdzę Lepanto (gr. Nafpaktos), strategicznie zlokalizowaną w pobliżu wejścia do Zatoki Korynckiej. Byron najął doświadczonego strzelca do przygotowania artylerii, a sam, mimo braku doświadczenia wojskowego, objął dowództwo nad oddziałem, którego wyposażenie sfinansował. Jeszcze przed rozpoczęciem wyprawy wojennej, 15 lutego 1824 r. Byron zachorował. Próbowano go wyleczyć tradycyjną wówczas metodą puszczania krwi, co osłabiło go jeszcze bardziej.