Pod koniec roku 1330 Karol Robert wyprawił się na Wołoszczyznę i pomimo początkowych sukcesów poniósł dotkliwą klęskę w wielkiej bitwie pod Posadą podczas której Karol Robert uciekł z pola bitwy. Nie udała się też próba podporządkowania Węgrom innego bałkańskiego władcy - cara Serbii Stefana Urosza w 1335 roku. W 1330 roku król dołączył do sojuszu przeciwko Ludwikowi Wittelsbachowi, w którym znaleźli się też król Polski, król Neapolu i książę Austrii. Z tym ostatnim sprzymierzył się też przeciwko królowi Czech Janowi Luksemburskiemu. Pomimo tego na zjeździe w Wyszehradzie (1335) Karol Robert zawiązał sojusz z królem Czech. Oprócz tego Karol Robert i Jan Luksemburski podjęli się tam arbitraży w sporze polsko-krzyżackim. Do kolejnego spotkania z królami Czech i Polski doszło też rok później. W 1337 roku prowadził też wojnę przeciwko władcy Austrii Ottonowi Wesołemu, pomimo że król udzielił mu pomocy militarnej w walce o tron w 1328 roku. Wojna ta zakończyła się tego samego roku. Karol Robert wspierał też wyprawy władców Polski na Ruś Halicko-Włodzimierską mające na celu osadzenie na tronie Bolesława Jerzego II (1325) i przyłączenie państwa do Polski Kazimierza Wielkiego (1340). Karol Robert wystąpił też z roszczeniami do tronu królestwa Neapolu, pomimo że został ich pozbawiony przez papieża w 1297.