W 1919 roku doszło do strajku policji, który był wynikiem przystąpienia części policjantów do Amerykańskiej Federacji Pracy, wobec sprzeciwu bostońskiego komisarza Edwina Curtisa. Coolidge początkowo nie zajął stanowiska w sprawie, jednak nasilające się zamieszki i grabieże, sprawiły, że gubernator przejął dowodzenie nad gwardią stanową i zgodził się z oświadczeniem komisarza Curtisa. Wydarzenie to przysporzyło sporej popularności Coolidge’owi.
W 1920 roku odbywała się konwencja republikanów przed wyborami prezydenckimi. Kandydatura Coolidge’a była lansowana przez polityków stanowych, jednak nie uzyskała ona szerszego poparcia. Jednakże gdy Warren Harding uzyskał nominację w dziesiątym głosowaniu, zaproponował Coolidge’owi wiceprezydenturę. Kandydaci republikanów zwyciężyli w wyborach i 4 marca 1921 Coolidge został zaprzysiężony na wiceprezydenta. Pełniąc swój urząd, nie wyróżniał się inicjatywami. Dodatkowo jego indywidualistyczny i milczący styl bycia sprawiał, że był niezauważany w elicie politycznej. Po śmierci Hardinga 2 sierpnia 1923 roku, Coolidge został zaprzysiężony jako nowy prezydent. Gdy w ciągu kilku miesięcy wyszły na jaw nadużycia za administracji Hardinga, nie obciążyły one Coolidge’a, którego uważano za uczciwego samotnika.