Nieustanne napięcia w ich związku spowodowane jego nałogiem, zdominowały resztę jego kariery i życia.
Pierwszy album Tim Hardin 1 ukazał się w połowie 1966 r. Była to bardzo dobra płyta, z której "Reason to Believe" rozsławiona została później przez Roda Stewarta. 12 piosenek reprezentowało pełny zakres stylów, które na niego wpłynęły; od delikatnego, zmysłowego popu po ostry rhythm and blues. W nagraniu albumu wziął m.in. udział John Sebastian.
W kwietniu 1967 r. ukazał się drugi album artysty Tim Hardin 2, jedna z najlepszych płyt lat 60. Wbrew modzie na wydłużanie utworów, większość piosenek trwała zaledwie ok. 2 minut. Hardin po wydaniu całkowicie skrytykował album twierdząc, że według jego zamiarów miała to być płyta właściwie tylko śpiewana przez niego przy akompaniamencie gitary, a aranżer, któremu dał taśmę z tymi piosenkami, dodał do tego zespół muzyczny.