W sezonie 2001/2002 został wicemistrzem kraju, wywalczył Superpuchar Włoch oraz wystąpił w dwóch fazach grupowych Ligi Mistrzów. Przez trzy sezony wystąpił w 55 ligowych spotkaniach Romy i strzelił w nich 9 goli.
Betis W sierpniu 2002 roku Assunção przeszedł do hiszpańskiego Realu Betis. W Primera División zadebiutował 1 września w wygranym 4:2 wyjazdowym meczu z Deportivo La Coruña. Zdobył w nim pierwszego gola pokonując strzałem z około 35 metrów bramkarza „Depor” José Francisco Molinę. W Betisie przez całe 5 lat był podstawowym zawodnikiem, a największym sukcesem w tym okresie było zajęcie 4. miejsca w La Liga w sezonie 2004/2005. W sezonie 2005/2006 wystąpił w dwóch spotkaniach kwalifikacyjnych do Ligi Mistrzów oraz w pięciu na sześć w fazie grupowej. Następnie Betis wystąpił w Pucharze UEFA, jednak Marcos opuścił te spotkania z powodu kontuzji. W barwach sewilskiej drużyny zagrał w 137 spotkaniach i strzelił 23 gole.
thumb|120px|Assunção jako zawodnik Palmeiras|left Zjednoczone Emiraty Arabskie Latem 2007 roku Assunção wyjechał do Zjednoczonych Emiratów Arabskich i podpisał kontrakt z tamtejszym Al-Ahli Dubaj. Po roku przeszedł do lokalnego rywala – Al-Shabab.