2000 Rok 2000 to przełom w karierze Loeba. Dzięki wstawiennictwu Didiera Auriola Loeb po raz pierwszy jechał w rajdzie samochodem WRC – Toyotą Corollą. Brał udział w Rajdzie Francji oraz Rajdzie Włoch, w obu klasyfikując się w pierwszej dziesiątce. Natomiast w Rajdzie Wielkiej Brytanii Citroënem Saxo VTS zdobył pierwsze miejsce w klasie A6. Wcześniej jednak zdobywał mistrzostwo Francji w klasie Citroën Saxo kit-car w Szutrowych Mistrzostwach Francji. Zwróciło to uwagę Guy Fréquelina, który zaoferował Loebowi możliwość reprezentowania Citroëna w Mistrzostwach Francji.
2001 Zdobywał mistrzostwo Francji jadąc Xsarą Kit Car oraz zwyciężał w Mistrzostwach Świata samochodów Super 1600 za kierownicą Saxo. W Rajdzie Sanremo pojechał samochodem Citroën Xsara WRC zajmując drugie miejsce. Było to jego pierwsze podium w rajdzie zaliczanym do klasyfikacji Rajdowych Mistrzostw Świata.
2002 Debiutował w klasie WRC, jadąc Citroënem Xsarą WRC. W Rallye Automobile Monte Carlo zdobywał II miejsce, a w ADAC Rallye Deutschland – pierwsze.
2003 – wicemistrz świata W roku 2003 po raz pierwszy brał udział w pełnym sezonie WRC. Wygrywał wówczas 3 rajdy, zdobywając tytuł wicemistrza świata.