Rockefeller był liberalnym republikaninem (lewe skrzydło tej partii było nazywane „Republikanami Rockefellera” w odróżnieniu od „Republikanów Goldwatera”). Dzięki temu pokonał w wyborach 1958 roku urzędującego demokratycznego gubernatora, a w przeszłości członka rządu i „latającego” ambasadora prezydenta Roosevelta – W. Averell Harrimana. Rockefeller funkcję gubernatora sprawował w latach 1959–1973.
Jako gubernator odnosił pewne sukcesy, między innymi w zwalczaniu narkomanii. Za jego kadencji wykonano też ostatni wyrok i zniesiono karę śmierci w Nowym Jorku.
W roku 1973 ustąpił z urzędu, aby stanąć na czele National Commission on Critical Choices for America.
Aspiracje prezydenckie Wybory 1960 Po raz pierwszy Rockefeller – będący już politykiem popularnym w całym kraju – starał się o nominację swej partii w wyborczym roku 1960. Nominację uzyskał jednak wówczas bez większego trudu wiceprezydent (i późniejszy prezydent) Richard Nixon.