Po powrocie do Europy Gaimard odwiedził, w początku lat 20. XIX w., zespół naukowców Marynarki Wojennej Holandii, a także zoologów pracujących dla Royal Navy, nabywając w tych kontaktach sporego doświadczenia.

W 1826 wyruszył w swoją drugą wielką podróż morską, tym razem na pokładzie l’Astrolabe dowodzonej przez Jules’a Dumont d’Urville’a. I tym razem współpracował z Quoyem. Na trasie trzyletniej wyprawy znalazła się Nowa Gwinea, gdzie powiększył swą kolekcję o miniaturowego kangura. W Nowej Zelandii zajął się badaniem fauny morskiej odkrywając endemiczny gatunek delfina.

W listopadzie 1828, gdy l’Astrolabe zmierzała już przez Ocean Indyjski w stronę Europy, Gaimard poważnie zachorował na szkorbut, z którego to powodu wysadzono go na francuskiej wyspie Bourbon (ówczesna nazwa Reunion). Po kilku tygodniach, gdy wrócił do zdrowia, wsiadł na francuski statek, który w marcu 1829 dowiózł go bezpiecznie do Marsylii.