W swojej karierze Moisiu wystąpił w kilkunastu filmach, głównie produkcji niemieckiej. Grał w nich równie sugestywnie, jak w teatrze, ale film nie przyniósł mu tej sławy co role teatralne. Być może najgłośniejszym z nich był film Lorenzo de Medici z 1935 roku – pierwszy film dźwiękowy, w którym zagrał Moisiu. Zmarł na zapalenie płuc w Wiedniu 22 lub 23 marca 1935 (większość źródeł podaje pierwszą datę). Jego ciało skremowano i pochowano na cmentarzu Morcote w Lugano, w Szwajcarii.
Na scenach teatralnych występował ponad 35 lat. Uznawany przez Albańczyków za najsłynniejszego aktora albańskiego tak naprawdę nie został za życia doceniony przez władze tego kraju, sam też rzadko był identyfikowany z Albanią. Jego imię nosi Wyższa Szkoła Sztuki Dramatycznej w Tiranie, uniwersytet w Durrës, a także jeden z teatrów. Imię Moisiu noszą także ulice w Tiranie, Prisztinie, Wlorze, Cërriku i w Kuçovë.
Był pradziadkiem niemieckiego aktora Gedeona Burkharda.