Jesienią 1901 roku Hooverowie przeprowadzili się do Londynu, gdzie spędzili łącznie dziewięć lat. W tym czasie dużo podróżowali do Japonii, Nowej Zelandii, Tasmanii czy Cejlonu. Zimą 1913 powrócili do swojego domu w Palo Alto, jednak wiosną 1914 powrócili do Europy. Większość I wojny światowej, Hooverowie spędzili w Londynie. Po jej zakończeniu, Lou Hoover otrzymała Krzyż Kawalerski Orderu Leopolda od króla Belgii, Alberta, za pomoc w zbiórkach pieniędzy na pomoc dla Belgów. W 1917 przenieśli się do Waszyngtonu, gdzie Hoover otrzymał posadę w administracji publicznej. Jego żona zaangażowała się w akcję oszczędzania żywności, m.in. poprzez nieserwowanie mięsa na oficjalnych przyjęciach. Od tego zwyczaju powstał angielski czasownik hooverize (pl. oszczędzać żywność).
W 1918 roku Lou zaczęła blisko współpracować z harcerkami. Cztery lata później została przewodniczącą ogólnokrajowego związku harcerek, dzięki czemu ich liczba zwiększyła się kilkunastokrotnie w ciągu trzech lat. Ponadto włączała się w działalność sufrażystek, Ligi Kobiecych Wyborców i przekonywała kobiety do zainteresowania życiem politycznym.