3 kwietnia 2004 Jan Paweł przeniósł go na urząd arcybiskupa metropolity wrocławskiego. Ingres do Archikatedry św. Jana Chrzciciela we Wrocławiu odbył 24 kwietnia 2004. W dniu kanonicznego objęcia archidiecezji został wielkim kanclerzem Papieskiego Wydziału Teologicznego we Wrocławiu. 29 czerwca 2004 otrzymał z rąk papieża paliusz. 18 maja 2013 papież Franciszek przyjął jego rezygnację z obowiązków arcybiskupa metropolity wrocławskiego. Jednocześnie zlecił mu pełnienie funkcji administratora apostolskiego archidiecezji do czasu kanonicznego objęcia urzędu przez jego następcę.
Podczas pełnienia funkcji biskupa diecezjalnego koszalińsko-kołobrzeskiego w strukturach Konferencji Episkopatu Polski był członkiem Rady Naukowej i Komisji Nauki Wiary, w obrębie której pełnił funkcję przewodniczącego Sekcji Nauk Biblijnych. Będąc na tym stanowisku, zainspirował w Kościele w Polsce ruch zwany Dziełem Biblijnym im. Jana Pawła II i wraz z ks. prof. Henrykiem Witczykiem oraz innymi biblistami doprowadził do rozwoju tego ruchu we wszystkich polskich diecezjach, jak również do powstania Kręgów Biblijnych w większości polskich parafii. Jako arcybiskup metropolita wrocławski w ramach Konferencji Episkopatu Polski został członkiem Rady Stałej, przewodniczącym Rady ds.