W 1952, odchodząc ze służby, został członkiem grupy Starlite Wranglers Douga Poindextera w Memphis. Obie grupy grały muzykę country, blues i pop, występując głównie w tanich nocnych klubach (tzw. "honky tonks"). Spotykał wówczas również Sama Phillipsa z Sun Records i rozpoczął pracę jako muzyk sesyjny. 2 lata później Moore wraz z basistą Billem Blackiem zrealizowali swoje pierwsze nagrania z Elvisem Presleyem w Sun Studios w Memphis. W 1958 roku zespół przerwał swą działalność, ze względu na służbę wojskową Elvisa i Scotty założył własne niewielkie wydawnictwo płytowe. w 1965 nagrał swój pierwszy solowy album – The Guitar That Changed The World. W roku 1968 wystąpił w telewizyjnym programie, w którym Elvis powrócił na scenę, lecz niedługo później zrezygnował z kariery muzyka. Po 6 latach powrócił do działalności estradowej i nagrywał razem z Billym Swanem. W 1991 wziął udział w 15 dorocznym koncercie ku czci Elvisa w Memphis, a rok później wydał album z Carlem Perkinsem i odbył swoje pierwsze tournée po Europie.