Jednak największy sukces w barwach FC Kopenhaga osiągnął w 2001 roku, kiedy swoją postawą przyczynił się do wywalczenia mistrzostwa Danii.
Na początku 2002 roku (Kopenhaga wywalczyła wicemistrzostwo Danii) Jensen wyjechał do Anglii. Za milion euro został kupiony przez Manchester City. W jego barwach rozegrał do końca sezonu 18 spotkań i wywalczył awans do Premier League. Tam zadebiutował 17 sierpnia w przegranym 0:3 wyjazdowym spotkaniu z Leeds United, a w rundzie rewanżowej zdobył gola przeciwko tej drużynie (MC wygrało 2:1). Z City zajął 9. miejsce, a wystąpił w nim 51 razy i strzelił 2 bramki.
Latem 2003 roku Niclas przeszedł do niemieckiej Borussii Dortmund, która zapłaciła za niego 1,25 miliona euro. W Bundeslidze swój pierwszy mecz zaliczył 16 sierpnia, a zespół z Dortmundu pokonał TSV 1860 Monachium 3:1. Na początku sezonu 2003/2004 dotarł z Borussią do finału Pucharu Ligi Niemieckiej, a w lidze we dwóch sezonach zajmował kolejno 6. i 7. pozycję. W lipcu 2005 wrócił do Anglii i przez rok występował w Fulham F.C. Zaliczył 16 spotkań i pomógł zespołowi w utrzymaniu w Premiership.
W 2006 roku Jensen wrócił do FC Kopenhaga.