14 czerwca 1967 został przeniesiony do archidiecezji Buenos Aires, z obowiązkami koadiutora i prawem następstwa oraz tytularną stolicą arcybiskupią Turres in Byzacena. W tym charakterze uczestniczył w II Konferencji Generalnej Episkopatów Latynoamerykańskich w kolumbijskim Medellin (1968); w późniejszych latach brał udział w kolejnych konferencjach generalnych tego gremium – III konferencji w Puebla (Meksyk, 1979) oraz IV konferencji w Santo Domingo (Dominikana, 1992). W 1969 i 1983 uczestniczył także w sesjach Światowego Synodu Biskupów w Watykanie.
22 kwietnia 1975 został arcybiskupem Buenos Aires i prymasem Argentyny, jednocześnie z obowiązkami ordynariusza dla wiernych rytów wschodnich (bez własnego biskupa w Argentynie). 24 maja 1976 został wyniesiony przez papieża Pawła VI do godności kardynalskiej; otrzymał tytuł prezbitera S. Giovanni Battista dei Fiorentini. Jako kardynał brał udział w obradach sesji plenarnej Kolegium Kardynalskiego w Watykanie (1979), w dwóch konklawe 1978 oraz w pracach Komisji Kardynalskiej ds. Organizacyjnych i Ekonomicznych Problemów Stolicy Świętej. Po osiągnięciu wieku emerytalnego zrezygnował z dalszych rządów archidiecezją Buenos Aires, rezygnacja została przyjęta w lipcu 1990.