Wystartowała w wyborach prezydenckich w 2009. Otrzymała poparcie SDKÚ-DS, Partii Koalicji Węgierskiej oraz Ruchu Chrześcijańsko-Demokratycznego, partii Wolność i Solidarność oraz Obywatelskiej Partii Konserwatywnej. W pierwszej turze wyborów 21 marca 2009 zajęła drugie miejsce, uzyskując 38,05% głosów. W drugiej turze 5 kwietnia 2009 przegrała rywalizację z urzędującym prezydentem Ivanem Gašparovičem, zdobywając 44,46% głosów.
Kilkanaście dni później zrezygnowała z mandatu poselskiego, gdy ujawniono, że zagłosowała w parlamencie za nieobecną Tatianę Rosovą.
Premier Słowacji Przed wyborami parlamentarnymi w 2010 została mianowana przez SDKÚ-DS kandydatką tej partii do urzędu premiera. W wyborach z 12 czerwca 2010 cztery partie opozycyjne wobec rządu Roberta Ficy uzyskały większość w parlamencie, a sama Iveta Radičová odnowiła mandat poselski. W wyniku porozumienia między partiami została wyznaczona na funkcję premiera nowego koalicyjnego rządu.