W 1967 roku na rynek wszedł napędzany dwuwirnikowym silnikiem Wankla 115-konny model NSU Ro 80 i wkrótce otrzymał kilka nagród za konstrukcję takich jak „Samochód Roku 1968”. Od tego czasu samochód był najlepiej sprzedającym się produktem w historii firmy.
NSU kojarzy się głównie z pierwszym producentem z licencją i jednym z trzech przedsiębiorstw samochodowych produkujących samochody z silnikiem Wankla. NSU Ro 80 był drugim masowo produkowanym samochodem z dwutłokowym silnikiem Wankla zaraz po samochodzie Mazda Cosmo. W 1967 roku NSU i Citroën założyli firmę Comotor, aby wspólnie budować silniki dla Citroëna i innych producentów pojazdów.
Przejęcie przez Volkswagen AG Rozwój silnika z obrotowym tłokiem był kosztowny dla małej firmy. Ponadto problemy z uszczelnieniem tłoka silnika negatywnie wpłynęły na wizerunek marki. W 1969 roku firmę przejęła Grupa Volkswagen, która połączyła ją z Auto Union. Volkswagen nabył także prawie zapomnianą przedwojenną markę Audi, którą przedstawiono na nowo w 1966 roku. Odtąd firma nazywała się Audi NSU Auto-Union A.G.. Zarząd fabryki w Neckarsulm przeniósł się do kwater głównych Audi w Ingolstadt. Model Ro 80 był ostatnim produkowanym samochodem noszącym znaczek NSU po tym jak w 1973 roku stopniowo wycofano małe modele z silnikiem umieszczonym z tyłu (, , 1200).