Kolejnym znakomitym osiągnięciem do jakiego zbliżył się popularny RR jest największa liczba asyst w jednym spotkaniu, wśród zawodników Bostonu. Rondo w meczu przeciwko NY Knicks zaliczył ich, aż 24 (do rekordu należącego do Boba Cousy'ego zabrakło mu zaledwie 4 podań). Odnotować należy także fakt, że w meczu przeciwko Knicks Rondo osiągnął triple-double. Rajon po czterech rozegranych meczach sezonu odnotował łącznie 67 asyst.
Sezon 2010/2011 był przerywany przez kontuzje, które nękały zawodnika. W meczu z New York Knicks skręcił lewą kostkę – 15 grudnia 2010 – co wykluczyło Rondo z dalszych siedmiu kolejnych gier. 22 kwietnia w trzecim meczu pierwszej rundy play-off z NYK Rondo zanotował triple-double z 20 asystami na koncie, tym samym ustanawiając rekord w liczbie asyst Boston Celtics w PO. Rondo w sezonie 2010/11 był trzecim zawodnikiem najlepiej sprzedających się koszulek z jego nazwiskiem, wyprzedzili go tylko James i Bryant.