Ich dziećmi byli: Blanka Maria Teresa (7 września 1868-25 października 1949), żonę Leopolda Salwatora Habsburga (1868-1931), syna Karola Salwatora, Jakub Pius Jan Karol Benwenut Samson (27 czerwca 1870-2 października 1931), Elwira Maria Teresa (28 lipca 1871-9 grudnia 1929), matkę trojga dzieci ze związku z malarzem Filippo Folchi (nosiły nazwisko Burbon), Maria Beatrycze Teresa Karolina (21 marca 1874-1 listopada 1961), żonę Fabrizio Massimo (1868-1944), księcia Roviano. Po śmierci brata Jakuba w 1931 Beatrycze odziedziczyła zamek Frohsdorf, Maria Alicja Ildefonsa Małgorzata (29 czerwca 1876-20 stycznia 1975), żonę księcia Fryderyka de Schönburg-Waldenburg (1872-1910), potem generała Lino del Prete (1877-1956).
W styczniu 1893 Margarita zmarła, a ten rok później Don Carlos postanowił ożenić się ponownie. Razem ze swoją matka wybrał dwie kandydatki: księżniczkę Teresę z Liechtensteinu (córkę księcia Alfreda z Liechtensteinu) i księżniczkę Marię Berthę de Rohan (jedyną córkę księcia Alana de Rohan-Guémené i jego żony hrabiny Gabrielle de Waldstein).