W 1941 uzyskał habilitację, w 1944 roku został ordynowany na proboszcza w Berlinie-Steglitz.
Po wojnie wykładał na Wydziale Teologicznym na Uniwersytecie Humboldtów w Berlinie, w 1947 roku został mianowany profesorem zwyczajnym w Halle.
Aland był krytycznie nastawiony wobec marksistowskiego reżimu NRD, co doprowadziło do prześladowań. W 1953 oskarżono go o przemycanie zegarków do Berlina Zachodniego i trzy miesiące spędził w areszcie. Aland kilkakrotnie wypowiedział się publicznie przeciwko uciskowi kościołów i akademickiej wolności w NRD. W lipcu 1958 został zwolniony z pracy na uniwersytecie. We wrześniu 1958 roku Aland uciekł do Berlina Zachodniego. W 1959 został profesorem na Westfalskim Uniwersytecie Wilhelma w Münster. Tutaj założył Institut für Neutestamentliche Textforschung, którym kierował do 1983 roku. Od 1976 był członkiem zagranicznym Królewskiej Holenderskiej Akademii Sztuk i Nauk.
Jego żoną była Barbara AlandAlexander Schmidt, WestG AKT Zum 70. Geburtstag von Barbara Aland Mo Apr 16 10:36:44 CEST 2007..