W latach 1828–1832 pracował dla władz Terytorium Michigan. W 1836 odegrał ważną rolę jako negocjator w rozmowach pokojowych z Chippewas zakończonych podpisaniem Traktatu Waszyngtońskiego, na mocy którego terytorium Stanów Zjednoczonych poszerzono o 13 milionów akrów ziemi (53 000 km²). Zgodnie z postanowieniami traktatu Schoolcraft nadzorował budowę „indiańskiego osiedla” (ang. Indian Dormitory) na wyspie Mackinac. W 1838 roku został mianowany na stanowisko kierownika ds. Indian w Departamencie Północnym. Wówczas opublikował serię prac Algic Researches (2 tomy, 1839).
Ostatnie lata W 1841 roku do władzy doszła Partia Wigów. Schoolcraft stracił swoją posadę i powrócił na wschód, gdzie nadal pisał prace na temat rdzennych mieszkańców Ameryki. W 1846 roku Kongres zlecił mu opracowanie materiałów na temat amerykańskich Indian. By zilustrować swoją pracę, Schoolcraft udał się do Anglii do George Catlina, ilustratora i malarza zajmującego się przedstawianiem scen i postaci Indian. Catlin odmówił współpracy, więc Schoolcraft zatrudnił artystę Setha Eastmana. Jego ogromna praca Historical and Statistical Information Respecting...the Indian Tribes of the United States została opublikowana w sześciu tomach w latach 1851–1857.