W tym okresie życia Tarkowski współtworzył scenariusz do Pierwszego nauczyciela (1965) Andrieja Konczałowskiego oraz wystąpił w Mam 20 lat (1965) w reżyserii Marlena Chucyjewa. Napisał również słuchowisko radiowe na podstawie opowiadania Williama Faulknera.
W 1961 reżyser złożył w Mosfilmie konspekt scenariusza do filmu Andriej Rublow. W rok później podpisano z Tarkowskim kontrakt, a w 1963 zatwierdzono scenariusz napisany wspólnie z Andriejem Michałkowem-Konczałowskim. Prace nad filmem ukończono w 1965, w następnym roku zaprezentowano obraz krytyce. Autorskie dzieło spotkało się z oporem cenzury, jego dystrybucja jako nieodpowiedzialnego ideologicznie została wstrzymana. 17 maja 1969 na nocnym seansie w ramach 22. MFF w Cannes po raz pierwszy zaprezentowano film międzynarodowej publiczności. Obraz ten, opowiadający historię Andrieja Rublowa, średniowiecznego twórcy ikon, poruszający ponadczasowe problemy jednostki, stał się przyczyną problemów reżysera z cenzurą. Sposób jego dystrybucji, nawet po jej umożliwieniu w 1971 nie pozwalał na dotarcie filmu do szerokiego grona odbiorców. Trudności piętrzone przez aparat państwowy przed twórcą nie przeszkodziły w docenieniu filmu przez krytykę, która nagrodziła obraz Nagrodą FIPRESCI na 22.