Nagrania te, wielokrotnie później kopiowane spopularyzowały nieznaną praktycznie w Europie muzykę argentyńską.
Najsłynniejszym utworem Villolda jest skomponowane w 1905 roku tango El Choclo (1905 rok jest datą opublikowania, kompozycja powstała zapewne wcześniej), znane też pod anglojęzyczną nazwą The kiss of fire (Pocałunek ognia), pochodzącą z amerykańskiego plagiatu.
Innym bardzo popularnym utworem jest La morocha – tango z prostym tekstem lirycznym skomponowane w pośpiechu w 1906 roku. Przyjaciel Villolda, kompozytor Enrique Saborido wykonywał ten utwór wielokrotnie podczas dziewiczego rejsu argentyńskiej fregaty „Fragata Sarmiento” z kadetami marynarki argentyńskiej. Było to pierwsze tango, które zdobyło dużą popularność w Europie.
Dorobek Villolda obejmuje dużą liczbę utworów poetyckich i kompozycji. Jedynie nieliczne z nich są znane w Europie.
Najbardziej znane kompozycje Acorozado Rivadavia (Pancernik Rivadavia) – tango Don Pedro – tango El cachorrito – tango Centar eterno – tango El choclo (The kiss of fire – Pocałunek ognia) – tango El esquinazo – tango El