Sporządził tekst tymczasowej konstytucji, Vorläufiges Staatsgrundgesetz, która miała zostać wprowadzona po upadku Hitlera. Według tego aktu ustrój Niemiec miał opierać się na rządach autorytarnych.

Latem 1943 roku Popitz prowadził tajne rokowania z Heinrichem Himmlerem, oczekując jego wsparcia w planowanym zamachu stanu. Próbował go również przekonać do udziału w negocjacjach pokojowych z państwami zachodnimi.

Jesienią tego samego roku Popitz był już śledzony przez gestapo. Ostatecznie aresztowano go 21 lipca 1944 roku w Berlinie, następnego dnia po nieudanym zamachu Clausa von Stauffenberga na życie Hitlera w kwaterze Wehrmachtu w Wilczym Szańcu w Prusach Wschodnich. 3 października Popitz został skazany na śmierć przez Sąd Ludowy (Volksgerichtshof), któremu przewodniczył Roland Freisler. Początkowo, w nadziei, że kontakty Popitza z przedstawicielami aliantów będą dalej trwały, Himmler był przeciwny skazaniu Popitza na śmierć. Gdy jednak okazało się, że sytuacja nie będzie rozwijać się w tym kierunku, los Popitza był przesądzony. Powieszono go 2 lutego 1945 roku w więzieniu Plötzensee w Berlinie.