W 1862 w Londynie Peabody założył fundusz Peabody Donation Fund, działający do dziś jako Peabody Trust. Jego celem jest zapewnienie dobrej jakości mieszkań dla ubogich w Londynie. Pierwsze mieszkania finansowane przez fundusz zostały otwarte na Commercial Street, w dzielnicy Whitechapel w lutym 1864. Zostały one zaprojektowane przez architekta H.A. Darbishire'a w atrakcyjnym gotyckim, ozdobnym stylu.
W Ameryce Peabody założył liczne instytucje działające w Nowej Anglii. Pod koniec wojny secesyjnej założył fundację edukacyjną mającą na celu opiekę nad dziećmi z południowych stanów i ich kształcenie, przy nacisku na rozwój intelektualny i moralny. Głównym obszarem jego dobroczynności było miasto Baltimore.
Na działalność dobroczynną przeznaczył osiem milionów dolarów, których beneficjentami były między innymi: 1852 Peabody Institute (obecnie Peabody Institute Library) w Peabody – 217 000 dolarów 1856 Peabody Institute (obecnie Peabody Institute Library of Danvers) w Danvers – 100 000 dolarów 1857 Peabody Institute w Baltimore – 1 400 000 dolarów 1862 Peabody Donation Fund w Londynie – 2 500 000 dolarów 1866 Peabody Museum of Archaeology and Ethnology na Uniwersytecie