Część zbiorów postanowiono oddać do macierzystych instytucji i urzędów, ale biorąc pod uwagę zaciągnięte już wobec ofiarodawców zobowiązania Instytutu, decydowano o każdym takim przekazaniu indywidualnie.
W latach 1929–1939 zbiory rosły szybko dzięki ofiarom działaczy niepodległościowych, wśród nich napłynęły dokumenty zebrane przez Hipolita Śliwińskiego, Teodora Furgalskiego, Bogusława Miedzińskiego, Walerego Sławka, Romana Góreckiego i Wacława Jędrzejewicza. Kompletowano też druki, odezwy, plakaty, czasopisma, fotografie, tworzono bibliotekę naukową (40 tys. tomów) i rozbudowywano muzeum o pieczęcie organizacji niepodległościowych, plakiety, medale itp. W ostatnich latach działalności (1937–1939) Instytut rozpoczął zbieranie relacji i wywiadów od żyjących uczestników ruchu legionowego. Od 1932 kierownictwo Archiwum przejęła Wanda Kiedrzyńska, z którą pracował Wacław Gąsiorowski i Adam Englert. Mimo niewątpliwie dużych osiągnięć archiwum do 1939 roku nie udało się opublikować inwentarzy zasobów archiwalnych.