boks i gimnastykę, a także uczyła się władać bronią. Ponadto przeszła na dietę wysokobiałkową, nauczyła się mówić z brytyjskim akcentem oraz zdobyła licencję płetwonurka. Po zakończeniu pracy nad filmem uznała rolę Lary Croft za „najtrudniejszą ze wszystkich, które zagrała” ze względu na „niezmienne usposobienie” postaci, odbiegającej od wcześniejszych kreacji aktorskich Jolie.
Sceptycznie do przyjęcia roli Manfreda Powella podchodził również Iain Glen, który zdecydował się na zagranie w filmie dopiero po udziale w zdjęciach próbnych. Daniel Craig entuzjastycznie podszedł do propozycji zagrania Alexa Westa, tłumacząc chęć występu w filmie byciem fanem gry Tomb Raider. Rolę lorda Richarda Crofta odegrał Jon Voight, prywatnie ojciec Angeliny Jolie. Aktor przyjął propozycję zagrania w filmie po namowach reżysera, Simona Westa, a także samej Jolie. Odgrywając postać, inspirował się osobowością własnego ojca, Elmera Voighta, oraz starszego brata, Barry’ego Voighta, zawodowego wulkanologa.