Kariera Jeszcze w trakcie studiów otrzymała swoją pierwszą profesjonalną rolę w filmie pt. Opowieść Mary Stephena Poliakoffa. Jej debiut sceniczny miał miejsce w szekspirowskiej sztuce Stracone zachody miłości w Globe Theatre w Londynie, w lipcu 2007, jeszcze przed zdobyciem dyplomu. W tym samym roku debiutowała na wielkim ekranie główną rolą, w komedii Dziewczyny z St. Trinian. O rolę Kelly Arterton walczyła m.in. z Sienną Miller.
W 2008 pojawiła się w nowej odsłonie przygód Jamesa Bonda 007 Quantum of Solace. Wybrana spośród 1500 kandydatek, Gemma wcieliła się w postać Strawberry Fields, za którą zebrała pochlebne recenzje. W tym samym roku otrzymała rolę Elizabeth Bennet w serialu W świecie Jane Austen. Od 2008 była twarzą zapachu „Bond Girl 007” marki Avon, dla której promowała już wcześniej inne kosmetyki. Kontrakt z tą firmą uniemożliwił jej stanie się obok Kate Moss twarzą marki Rimmel.
W 2010 Arterton powróciła na deski teatru i zadebiutowała na West Endzie w sztuce The Little Dog Laughed. Wcieliła się także w postać Catherine Earnshaw w Wichrowych Wzgórzach. Ten rok obfitował również w role w wysokobudżetowych produkcjach z Hollywood tj. Starcie tytanów oraz Książę Persji: Piaski czasu. W tym samym roku Gemma zagrała także tytułową rolę w filmie Tamara i mężczyźni.