Williams był najbardziej popularnym wokalistą w kraju, otrzymał 18 złotych płyt. Wśród jego hitów znajdowały się „Moon River”, „Days of Wine and Roses”, „The Andy Williams Christmas Album”, „Dear Heart”, „The Shadow of Your Smile”, „Love”, „Andy”, „Get Together with Andy Williams”, i „Love Story”. Nagrania te, wraz z jego naturalnym talentem do muzyki w latach 60 i 70, czynią go jednym z najlepszych wokalistów tamtej epoki.

5 sierpnia 1966 roku Williams pojawił się na otwarciu luksusowego hotelu i kasyna Caesars Palace w Las Vegas w stanie Nevada. Od tego występu był gwiazdą hotelu przez następne dwadzieścia lat. W 1968 roku Columbia wydała nagranie dwóch utworów, które Williams zaśpiewał na pogrzebie Roberta Kennedy’ego: „Ave Maria” i „The Battle Hymn of the Republic”. Nagrania te nigdy nie zostały wydane na płytach LP. W 1999 roku jego singel Music to Watch Girls By z 1967 roku pojawił się w angielskiej reklamie Fiata Punto a następnie w reklamie Pepsi, co sprawiło, że utwór ten dostał się na dziewiąte miejsce listy przebojów. Wkrótce po tym artysta odbył tournée po Wielkiej Brytanii oraz zyskał przydomek „The Emperor of Easy”.