Poza intencjonalnym szukaniem niuansów w drapieżnej naturze tej postaci, Skarsgård przyznał, że ekscytowała go możliwość zagrania tej roli „bez usprawiedliwiania czy potępiania” zachowania bohatera. W 2016 roku zagrał tytułową postać w filmie Tarzan: Legenda, występując u boku Margot Robbie jako Jane. Przygotowania do tej roli zajęły mu 7 miesięcy intensywnych treningów. Film nie odniósł sukcesu komercyjnego i otrzymał mieszane recenzje, choć występ Skarsgårda był chwalony. Następnie, w tym samym roku, wcielił się w postać skorumpowanego policjanta w czarnej komedii Gniewne Psy. mały|skaluj=0.85|Skarsgård na Międzynarodowym Festiwalu Filmowym w Toronto (2018) W 2017 roku rozgłos i nagrody przyniosła mu rola w miniserialu Wielkie kłamstewka w reżyserii Jean-Marca Vallee, gdzie wystąpił u boku Nicole Kidman. Za rolę sadystycznego męża otrzymał Emmy, Złoty Glob, SAG, Critics Choice Award i był nominowany do Satelitów. Opisał swojego bohatera jako człowieka stosującego przemoc z powodu wewnętrznych konfliktów wynikających z niepewności i uzależnienia emocjonalnego od żony. Serial zdobył powszechne uznanie krytyków. Recenzując finał pierwszego sezonu, Daniel Fienberg z The Hollywood Reporter uznał występ Skarsgårda za „absolutnie przerażający”.