Lata 1856-57 Fustel spędził na pracy jako profesor w liceum, wchłaniając literaturę. W 1858 r. obronił pracę o greckim historyku Polibiuszu i drugą, po łacinie, o Weście. W 1860 r. został mianowany profesorem historii na uniwersytecie w Strasburgu, gdzie sporządził swoje notatki, które później staną się podstawą do napisania pracy "Miasto starożytne" (La Cité Antique), głównego dzieła ukazującego rolę religii w politycznej i społecznej ewolucji Grecji i Rzymu.
Fustel de Coulanges szybko zapragnął opuścić Strasburg (« Prowincja ma swoje dobre strony, jednak nie należy ich nadużywać. Obawiam się, że usnę; staję się leniwy »). Na początku 1870 r., za wstawiennictwem Victora Duruy, otrzymał stanowisko wykładowcy (w randze maître de conférences) na École normale supérieure, której dyrektorem został w 1883 r. Kilkakrotnie odwiedzał także jako nauczyciel historii Cesarzową Eugenię w Tuileries. 2 września 1870 r. Napoleon III złożył broń pod Sedanem. Gdy wojna prusko-francuska dotarła do bram Paryża, Fustel przywdział mundur gwardii narodowej i uczestniczył w obronie miejskich umocnień. Przeciw aneksji Alzacji i Lotaryngii i bismarckowskiej wojnie najeźdźczej polemizował z Theodore’em Mommsenem w kilkakrotnie wznawianej serii artykułów (w 1917 r.