135 mm firmy OTO Melara w dwóch dwudziałowych wieżach na dziobie okrętu, o długości lufy L/45 i kącie podniesienia do 70°, oraz osiem pojedynczych dział przeciwlotniczych kal. 76 mm L/62 w wieżach umieszczonych na pokładzie po bokach nadbudówki dziobowej. Do kierowania ogniem armat służył radar SPQ-2. W 1968 roku wymieniono lufy armat 135 mm na dłuższe L/53.
Pierwsze próby odpalenia makiet pocisków przeciwlotniczych i Polarisów odbyły się w pobliżu La Spezia pod koniec 1961 i na początku 1962 roku. Pierwsze zaś prawdziwe pociski Polaris (bez głowic) wystrzelono na poligonie US Navy na wodach Morza Karaibskiego w sierpniu 1962 roku. Pociski te miały zasięg 2200 km i głowicę jądrową o mocy 600 kt. Pociski balistyczne nie były jednak zabierane na pokład „Garibaldiego” w czasie normalnej służby, ponieważ Włochy nie dysponowały głowicami jądrowymi, które miały być im wydane na wypadek wojny, a ostatecznie USA nie sprzedały Włochom także samych pocisków, w związku ze zmianą doktryny obronnej na doktrynę elastycznego reagowania, pozostawiającą broń strategiczną w gestii USA i Wielkiej Brytanii.