Kreacja Johna Lennona w dramacie biograficznym John Lennon. Chłopak znikąd (Nowhere Boy, 2010) przyniosła mu nagrodę magazynu „Empire” dla najlepszego nowicjusza. W 2011 był nominowany do nagrody BAFTA dla wschodzącej gwiazdy. W ekranizacji powieści Lwa Tołstoja Anna Karenina (2012) w reżyserii Joe Wrighta z Keirą Knightley w roli tytułowej wystąpił jako hrabia Aleksiej Kriłłowicz Wroński. Za rolę psychopatycznego włóczęgi Raya Marcusa w dreszczowcu Toma Forda Zwierzęta nocy (Nocturnal Animals, 2016) zdobył Złoty Glob dla najlepszego aktora drugoplanowego i był nominowany do nagrody BAFTA dla najlepszego aktora drugoplanowego. W dramacie Milion małych kawałków (A Million Little Pieces, 2018) zagrał uzależnionego od narkotyków i alkoholu pisarza, który poddaje się dwumiesięcznemu zabiegowi detoksykacji w ośrodku terapeutycznym.

W maju 2021 Taylor-Johnson został obsadzony w tytułowej roli Kravena w filmie Kraven Łowca, kolejna postać Marvela, aby zagrać w samodzielnym filmie, którego premierę zaplanowano na 30 sierpnia 2024, jako część Sony’s Spider-Man Universe.