Podczas przepustki w czerwcu 1899 przypadkowo spotkał w Londynie Clementsa Markhama (było to już trzecie ich spotkanie), dowiedział się o planach zorganizowania Brytyjskiej Ekspedycji Antarktycznej i w efekcie złożył podanie o wyznaczenie na stanowisko dowódcy wyprawy. Mimo rozbieżnych opinii w komitecie organizacyjnym wyprawy, dzięki poparciu Markhama został mianowany dowódcą ekspedycji.
Ekspedycja Discovery
W 1901 roku, na pokładzie statku Discovery, wyruszył na południe ze szkockiego miasta Dundee. Podczas tej wyprawy został zaobserwowany Płaskowyż Polarny (przemierzony dopiero przez Ernesta Shackletona w 1908 roku). Wyprawa dotarła do 82° szerokości geograficznej południowej, był to wtedy najdalej wysunięty na południe punkt osiągnięty przez człowieka. Po sukcesie wyprawy Scott stał się znany jako Scott z Antarktyki (ang. Scott of the Antarctic).