Ostatnim meczem podczas tej kadencji selekcjonera był wygrany 3:0 mecz przeciwko reprezentacji NRD, rozegrany 22 maja 1963 w Berlinie Wschodnim. Na jego odejście zaważył słaby start Brazylii w Copa América 1963, gdzie zajęła dopiero czwarte miejsce. Bilans jego kadencji to: 25 zwycięstw, 4 remisy i 8 porażek, przy bilansie bramkowym 81:47.
Po rozstaniu z reprezentacją Brazylii Aymoré Moreira trenował drużyny klubowe: São Paulo FC, Portuguesę, São Paulo FC i CR Flamengo, bez wybitnych sukcesów. W latach 1967–1968 po raz trzeci i ostatni trenował drużynę canarinhos. Największym sukcesem z tego okresu był wywalczenie Pucharu Rio Branco w 1967. Ostatnim meczem w roli selekcjonera reprezentacji Brazylii był zremisowany 3:3 mecz przeciwko reprezentacji Jugosławii, rozegrany 17 grudnia 1968 w Rio de Janeiro. Bilans trzeciej kadencji Aymoré Moreiry, to: 11 zwycięstw, 4 remisy i 4 porażki, przy bilansie bramkowym 44:25. Łączny bilans jego trzech kadencji to: 40 zwycięstw, 8 remisów i 15 porażek, przy bilansie bramkowym 142:81.