Kolejną, tym razem własną płytą nagraną w 1963 był A Jazz Portrait of Charlie Mariano, gdzie miał szansę zaprezentowania swej gry na tle różnych formacji: big bandu, kwintetu i sekcji smyczkowej.
W sierpniu 1963 przyszła na świat córka Charliego Mariano i Toshiko Akiyoshi – Monday. W 1964 razem z Toshiko koncertował w Europie: we Francji i krajach skandynawskich. Po dwóch latach spędzonych w trasach i Japonii oboje wrócili do Nowego Jorku. Mariano dostał propozycję grania na płycie Elvina Jonesa Dear John C., ale potem musiał wrócić do Bostonu i nauczania w Berklee School of Music (1965/1966), wykorzystując jednak każdą okazję, aby grać jazz (np. w 1966 grał w Ronnie Scott’s Jazz Club w Londynie).
Na zlecenie USIA podjął się edukacyjnej pracy w Malezji, gdzie od 1966 do października 1967 organizował i kierował orkiestrą radiową w Kuala Lumpur. Podczas tego pobytu nauczył się gry na egzotycznym instrumencie, który bardzo mu się spodobał, był to pochodzący ze wschodnich Indii nadaswaram. Po muzyce japońskiej, to kolejne doświadczenie Mariano z muzyką tworzoną w innych rejonach świata.