Cesarz zrzekł się również pretensji do ziem macedońskich zajętych przez Dobromira Chryza. W 1203 roku wykorzystując trudne położenie cesarstwa zaatakowanego przez krzyżowców, Kałojan zaatakował część ziem Chryza, twierdze: Prosek, Prizren na Kosowym Polu i Skopje.
Konflikt z Węgrami Po zajęciu Macedonii Kałojan prowadził ciężkie walki z królem węgierskim Emerykiem, który przejściowo opanował Belgrad i Braniczewo, przyjmując nawet tytuł króla Bułgarów. W 1203 roku przy pomocy Kumanów Kałojan pokonał Węgrów i odebrał im Belgrad i Braniczewo. Pobiwszy Węgrów osadził na tronie serbskim Stefana Nemanicza, usunąwszy najpierw jego brata Wukana, stronnika węgierskiego. W zamian za pomoc w objęciu władzy Stefan oddał Kałojanowi Nisz.
Unia z Rzymem Wprawdzie arcybiskup Tyrnowa koronował Kałojana, a przed nim Asena, nie dawało to jednak wystarczającej legitymacji władzy nowego państwa. W ówczesnych stosunkach jedynie dwa ośrodki – Rzym i Konstantynopol – mogły udzielić chrześcijańskiemu władcy prawa do koronacji. Aby akt koronacji był prawnie skuteczny korona musiała być nadesłana z jednej z tych dwóch stolic patriarszych. Jeszcze w 1199 roku Kałojan rozpoczął pertraktacje z Rzymem w tej sprawie. Zachowała się interesująca korespondencja Kałojana z papieżem Innocentym III.