Po trzecim pobycie w USA, który trwał od listopada 1909 do kwietnia 1910 roku, Alma powróciła do Austrii. Udała się wraz z pięcioletnią córką i jej guwernantką do Tobelbad, małego, lecz modnego wówczas uzdrowiska w Styrii. Poznała tam Waltera Gropiusa, jeszcze wtedy nikomu nieznanego architekta. W czerwcu 1910 roku nawiązali romans, o którym kilka tygodni później dowiedział się Mahler. W ręce Mahlera wpadł list miłosny Gropiusa do Almy, który omyłkowo Gropius zaadresował do Gustava. Nastąpił kolejny kryzys małżeński.
Podczas ostatniej swojej wizyty w USA Mahler poważnie zachorował. 21 lutego 1911 roku, pomimo gorączki, dyrygował długi i męczący koncert, między innymi dzieł Felixa Mendelssohna Bartholdy’ego. Przez następne dni jego stan nie uległ poprawie – lekarze zdiagnozowali zapalenie wsierdzia, chorobę, której z początkiem XX wieku nie potrafiono wyleczyć. Alma wraz z mężem udali się do Instytutu Pasteura w Paryżu, gdzie potwierdzono tylko diagnozę amerykańskich lekarzy. 12 maja Alma i Gustav powrócili do Wiednia. Kilka dni później, 18 maja 1911 roku, Mahler zmarł.