Od 1975 był przewodniczącym rady wykonawczej Konferencji Katolickich Patriarchów i Biskupów Libanu, a od 1977 z ramienia tej organizacji uczestniczył w pracach libańskiego Caritas. W 1980 został członkiem komisji do spraw rewizji prawa kanonicznego Kościołów wschodnich. W tym samym roku został duchownym zarządcą zakonu maltańskiego.
19 kwietnia 1986 Nasrallah Sfeir został wybrany, a 27 kwietnia – intronizowany na patriarchę Kościoła maronickiego. 7 maja tego samego roku Jan Paweł II potwierdził komunię z nowo wybranym patriarchą. Jako patriarcha Nasrallah Sfeir wyświęcił ponad 40 biskupów, erygował wiele nowych diecezji oraz promulgował nowy maronicki mszał i lekcjonarz (1992). Patriarcha dbał o materialną bazę Kościoła maronickiego i jego instytucji. Odbył również kilkanaście podróży zagranicznych. Podczas swych podróży do Stanów Zjednoczonych w marcu 2001 i 16 marca 2005 patriarcha spotykał się z prezydentem George’em Bushem.
26 listopada 1994 papież Jan Paweł II mianował patriarchę kardynałem biskupem. Nasrallah Sfeir był trzecim maronickim kardynałem.