Przełomowy w karierze Chloë okazał się rok 2010, kiedy pojawiła się w filmie Kick-Ass w reżyserii Matthew Vaughna. Zagrała w nim kontrowersyjną postać Mindy Macready, która przyniosła jej rozgłos i uznanie dużej liczby widzów oraz krytyków. Przygotowania do tej roli trwały kilka miesięcy, w trakcie których Chloë m.in. trenowała z ekipą kaskaderską Jackiego Chana, byłymi żołnierzami marines oraz uczęszczała do profesjonalnej szkoły cyrkowej w Toronto. Dzięki temu wykonała w filmie większość kaskaderskich scen bez pomocy dublera. Pod koniec 2010 roku młodą aktorkę mogliśmy oglądać w filmie Pozwól mi wejść w reżyserii Matta Reevesa, gdzie wcieliła się w postać Abby, dwunastoletniej wampirzycy, oraz w drugoplanowej roli w familijnym filmie Dziennik cwaniaczka. W 2011 roku Chloë wystąpiła gościnnie w jednym z odcinków serialu Rockefeller Plaza 30 oraz w dwóch produkcjach kinowych, Teksas – Pola śmierci i Hugo i jego wynalazek, pierwszym trójwymiarowym filmie Martina Scorsese.
Życie prywatne W latach 2014-2018 była w związku z Brooklynem Beckhamem. Od 2018 roku jest w związku z modelką Kate Harrison, z którą w sierpniu 2025 roku wzięła ślub.