W 2002 liberałowie pod jego przywództwem znacząco poprawili notowania wyborcze (13,3%), w dalszym ciągu pozostawali jednak w opozycji. Wprowadził następnie swoje ugrupowanie do Sojuszu dla Szwecji, który wygrał wybory w 2006, partia zdobyła w tym głosowaniu jednak zdecydowanie niższe poparcie niż poprzednio (na poziomie 7,5%).
6 października 2006 Lars Leijonborg objął urząd ministra edukacji i badań naukowych w nowo utworzonym koalicyjnym gabinecie Fredrika Reinfeldta. Od 16 do 24 października tego samego roku tymczasowo pełnił obowiązki ministra kultury po dymisji Cecilii Stegö Chilò. 12 września 2007 zrezygnował z kierowania partią i ze stanowiska ministra (co zapowiedział już w kwietniu tego samego roku), na obu tych funkcjach zastąpił go Jan Björklund, dotychczasowy minister szkolnictwa w tym samym resorcie. Lars Leijonborg pozostał w rządzie jako minister szkolnictwa wyższego i badań naukowych. Ostatecznie odszedł z administracji państwowej w czerwcu 2009 (urząd ten przejął Tobias Krantz).
W 2026 powrócił do aktywności politycznej, w wyborach w