Był dwa razy nominowany do Złotego Globu dla najlepszego aktora drugoplanowego za rolę doktora Jacoba „Jake’a” Diamonda, który doświadcza antysemityzmu w szkole, w której naucza w dramacie Mervyna LeRoya Bądź w domu przed zmrokiem (1958) z Jean Simmons i jako fotograf Sam Hendrix, mąż niewidomej Susy (Audrey Hepburn) w dreszczowcu Terence’a Younga Doczekać zmroku (1967).
Z dużym uznaniem spotkała się jego dubbingowa rola w serialu animowanym Batman (1992–1998), gdzie podkładał głos postaci Alfreda Pennywortha.
Życie prywatne W grudniu 1941 poślubił Emily Munroe McNair. Mieli dwoje dzieci, syna Efrema „Skipa” Zimbalista III (ur. 1947) i córkę Nancy (1944–2012). W styczniu 1950 Emily zmarła na raka. W 1956 ożenił się z Lorandą Stephanie Spalding. Drugie imię Lorandy otrzymała ich córka, aktorka Stephanie Zimbalist. 5 lutego 2007, w wieku 73 lat, Loranda zmarła na raka płuc.
Zmarł 2 maja 2014 w wieku 95 lat z przyczyn naturalnych w swoim domu w Solvang w stanie Kalifornia.
Filmografia thumb|200px|Zimbalist w 1972