Był również założycielem uniwersyteckiego Ogrodu Botanicznego (przy współpracy profesora ekonomii i przyrodoznawstwa Franza Heydego oraz ogrodnika Liebiga).
W 1815 roku przeprowadził się do Berlina, gdzie po śmierci Carla Ludwiga Willdenowa został profesorem historii naturalnej Friedrich-Wilhelms-Universität oraz dyrektorem Ogrodu Botanicznego (Hortus regius berolinensis), które to stanowiska zajmował aż do śmierci. W latach 1816–1817 był także rektorem tej uczelni. Okres ten stał się najbardziej owocnym etapem jego życia akademickiego. Rozszerzył zbiory ogrodu do 14 tysięcy egzemplarzy roślin, wśród których wiele z nich to rzadkie gatunki. Pracował w ścisłej współpracy z Christophem Friedrich Otto (1783–1856), który był konserwatorem w ogrodzie botanicznym. W 1827 roku wspólnie z nim nazwał kaktusy z rodzajów Echinocactus i Melocactus. Z kolei większość nazw nadanych przez niego grzybom jest używana do dziś, np. Cordyceps, Creopus, Fusarium, Leocarpus, Myxomycetes, Phragmidium.