W 2008 Bart De Wever doprowadził do zerwania sojuszu z CD&V. Na skutek wyborów regionalnych w 2009 powrócił do sprawowania mandatu deputowanego w Parlamencie Flamandzkim. W wyborach w 2010 jego partia uzyskała najwięcej mandatów w obu izbach parlamentu federalnego (sam został wybrany do federalnego Senatu). W konsekwencji król powierzył mu funkcję mediatora (informateur), odpowiedzialnego za koordynację rozmów prowadzących do wyłonienia nowego rządu, misja ta zakończyła się jednak niepowodzeniem. 1 stycznia 2013 objął urząd burmistrza Antwerpii (utrzymywał tę funkcję po kolejnych wyborach lokalnych, sprawując ją do 2025).
W 2014 wybrany ponownie do Izby Reprezentantów, a w 2019 uzyskał mandat posła do Parlamentu Flamandzkiego. W 2024 po raz kolejny został wybrany do niższej izby belgijskiego parlamentu.