Po zamordowaniu Matteottiego (1924), wraz z Salveminim, bratem Nella (1900–1937), i Ernestem Rossim zapoczątkował tajny dokument „Nie Rezygnuj”; w 1926 roku założył i prowadził z Pietro Nennim tygodnik polityczny „Czwarte Państwo” (zlikwidowany przez Benita Mussoliniego w październiku tego samego roku).
Aresztowany i postawiony przed sądem za zorganizowanie ucieczki Filippa Turatiego z Włoch w listopadzie 1926 roku otrzymał wraz z Ferruccio Parrim i innymi bohaterami przedsięwzięcia niewielki wyrok zasądzony przez sąd jeszcze nie w pełni faszystowski, reżim natomiast wymierzył mu karę 5 lat wygnania (co było zarządzeniem policji) na wyspie Lipari. Razem z byłym deputowanym z Sardynii Emillio Lussu i republikaninem Fausto Nitkim udało mu się uciec w lipcu 1929 roku na pokładzie łodzi motorowej. Podczas wygnania, opracowując pomysły i refleksje postawione już wcześniej w czasopismach politycznych, Rosselli napisał pracę „Socialismo liberale”, wydana w Paryżu w 1930 roku (we Włoszech została opublikowana dopiero w 1945 roku).