W 2004 starała się o rolę Christine Daae w filmie Upiór w operze, jednak rolę tę dostała Emmy Rossum. Za występ w roli Elizabeth Bennet w adaptacji powieści Jane Austen Duma i uprzedzenie (2005) otrzymała swoją pierwszą w karierze nominację do Oscara dla najlepszej aktorki pierwszoplanowej. W 2006 zrobiła sobie przerwę od pracy, twierdząc, że chciałaby odpocząć od aktorstwa i skupić się na podróżowaniu oraz życiu osobistym. Powróciła na ekrany rolą w filmie Pokuta (2007), za którą otrzymała nominację do Złotego Globu i nagrody BAFTA.
Życie prywatne W 2013 wyszła za muzyka Jamesa Rightona. Mają dwie córki, Edie (ur. 2015) i Delilah (ur. 2019).
W 2018 roku ujawniła, że w wieku 22 lat przeszła załamanie psychiczne i zdiagnozowano u niej zespół stresu pourazowego (PTSD). Prawdopodobną przyczyną był nagły awans do grona sław. Nie opuszczała wówczas domu przez trzy miesiące, aż do początku 2008 roku, kiedy to musiała poddać się hipnoterapii. Miało to zapobiec atakom paniki, aby umożliwić jej udział w corocznej gali BAFTA Awards, gdzie była nominowana za rolę w Pokucie.
Filmografia thumb|Knightley (2005)