Zasłynęła też rolą tytułową w operze Vincenzo Belliniego Lunatyczka. Krytyka podkreślała jej talent aktorski. Po występach w tytułowej roli Violetty w operze Giuseppe Verdiego Traviata w Monachium porównywano jej grę do Grety Garbo w filmie Dama kameliowa. Śpiewała też (w Teatrze Wielkim w Warszawie) w Rigoletcie (jako Gilda), w dramacie muzycznym Richarda Wagnera Zygfryd (jako Ptaszek Leśny), w operze Nikołaja Rimskiego-Korsakowa Złoty kogucik (jako Szemachańska Królowa), w operze Gioachina Rossiniego Cyrulik sewilski (jako Rozyna), w Strasznym Dworze (jako Hanna), czy też w operze Belliniego Capuleti i Montecchi (jako Julia). Popisową rolą Zdzisławy Donat w repertuarze polskim była Ewa w operze Stanisława Moniuszki Hrabina (słynna „aria włoska”, koloraturowa, którą na życzenie publiczności musiała bisować na każdym spektaklu w warszawskim Teatrze Wielkim). Inną jej niezwykłą rolą w tym teatrze była partia Olimpii – lalki-robota – w Opowieściach Hoffmanna Offenbacha, wymagająca w tej inscenizacji niezwykłego, jak na śpiewaczkę operową, przygotowania sportowego;