Kolejna radykalna zmiana treści konstytucji, która nastąpiła 17 października 1868 r., stanowiła efekt kryzysu politycznego, który miał miejsce w roku wcześniejszym. Wówczas to, po zwycięstwie Prus nad Austro-Węgrami, cesarz Francji Napoleon III Bonaparte zażądał wcielenia Luksemburga do Francji w zamian za zachowanie życzliwej wobec Prus neutralności w czasie wojny. Jednak działania młodszego brata wielkiego księcia, Henryka, a także zamieszanie na forum międzynarodowym wokół tego projektu, zapobiegły zrealizowaniu planu Napoleona oraz doprowadziły do podpisania w Londynie 11 maja 1867 r. międzynarodowego traktatu regulującego status wielkiego księstwa. Uzyskało ono faktyczną niezależność (unia z Holandią miała być odtąd czysto personalna) oraz ogłoszono jego wieczystą neutralność. Konsekwencją było przeprowadzenie analogicznych zmian w konstytucji, zapewniono też liberalizację ustroju politycznego księstwa.