Po powrocie otworzył mały zakład mechaniczny Przedsiębiorstwo przekładni zębatych Citroëna (), zatrudniający ok. 10 pracowników. Zęby koła zębatego daszkowego znalazły się w znaku firmowym Citroëna i do dziś są symbolem tej marki. Po siedmiu latach został powołany do zarządzania upadającą spółką samochodową Mors. Do roku 1914 udało mu się dziesięciokrotnie pomnożyć obroty przedsiębiorstwa. Pojechał następnie do Detroit, żeby nauczyć się wynalezionej przez Fredericka Taylora technologii produkcji seryjnej, którą Henry Ford zastosował w swoim samochodzie – modelu T.
Zastosował tę technologię do produkcji pocisków do dział na potrzeby I wojny światowej, po jej zakończeniu przekształcił zakład w fabrykę samochodów ze standardową karoserią. W roku 1919 uruchomił produkcję modelu A o mocy 18 KM, następne modele powstały w latach 1921 (B2), 1924 (B10), 1925 (B12). W roku 1928 produkcja Citroëna osiągnęła 400 pojazdów dziennie, czyli 1/3 wszystkich samochodów we Francji, a rok później jego fabryka osiągnęła 100 tys. wytworzonych aut w ciągu roku. Po 10 latach działalności jego firma była największym producentem aut poza USA i czwartym największym na świecie.